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Esordì sul grande schermo all'età 16 anni nel film Ciao, ciao Birdie (1963), per poi apparire in numerose serie televisive degli anni sessanta come Star Trek, Il dottor Kildare e Bonanza. Divenne popolare nel 1969, quando recitò accanto a John Wayne ne Il Grinta, film che la fece notare dalla critica e per il cui ruolo ottenne una candidatura ai BAFTA.
Kim Darby è stata sposata tre volte. Dal 1968 al 1969 con l'attore James Stacy, da cui ebbe un figlio. Il secondo matrimonio, nel 1970, con l'attore James Westmoreland, durò solo pochi mesi. In seguito si risposò con il produttore William Tennant.